祝贺我司客户在废塑料高价值化学回收方向取得进展-上海大学黄垒老师课题组【科幂磁力搅拌反应釜】

发布时间:2026-05-20


第一作者:侯雪阳

通讯作者:黄垒

文章名称:《Gradient-temperature control enhances oxi-upcycling of polyethylene plastics to dicarboxylic acids over TS-1 zeolite 》

影响因子:13.2

文章链接:Chem. Eng. J. 2025, 504, 158868. DOI: 10.1016/j.cej.2024.158868

01、老师简介

黄垒老师主要研究方向为废塑料高价值化学回收,以及催化和传感纳米材料设计及应用。担任Molecules期刊编委、中国颗粒学会青年理事、上海市颗粒学会理事、上海市创造学会理事,上海市室内环境净化行业协会院士专家服务中心专家,上海市科普志愿者协会青年科普专家,入选“全球Top 2%科学家”年度榜单。在Angew. Chem. Int. Edit.、Chinese J. Catal.、ACS Catal.、ACS Nano等重要国际刊物上发表SCI论文90余篇,被引6000余次,5篇入选ESI高被引论文;担任Nat. Commun.等期刊审稿人。主持承担了国家自然科学基金面上/青年项目、上海市科委国际合作项目、企业合作项目等10余项。注重产学研,部分技术转化落地。与泰国、奥地利、荷兰、德国、日本、巴基斯坦等国家科研团队有实质合作。培养硕/博士研究生多人次获得国家奖学金、光华奖学金、研究生学业奖学金一等奖及“上海大学优秀毕业生”荣誉称号等;2人获奖公派出国攻读博士学位。曾获上海大学“年度突出贡献奖”(2022,2023)、上海大学理学院年度优秀研究生导师(2023)、上海市室内环境净化行业协会——室内环境净化行业“(2019,2024)年度优秀专家”等荣誉。

02、论文研究背景

聚乙烯(PE)因其占比高(29%)和C-C骨架稳定而难以降解,是塑料污染的主要挑战。化学回收可将废弃PE转化为高值化学品,其中,在温和条件下将PE催化氧化升级为二羧酸(用于高级润滑剂、涂料、尼龙合成)极具前景。然而,该过程面临两大关键挑战:一是低温下高效催化剂的缺乏,二是反应中易产生催化剂积碳导致失活。因此,开发高效、稳定、抗积碳的催化剂及配套反应工艺是走向工业应用的核心需求。

03、论文亮点/摘要

本工作首次将工业钛硅分子筛(TS-1)应用于PE的氧化升级回收,并创新性地提出“梯度温度”反应方法。该方法通过“低温(140°C)溶解-短期高温(200°C)引发自由基-回归低温(140°C)反应”三步策略,在实现HDPE塑料12小时内完全转化的同时,将液体产物(主要为C4-C14二羧酸)收率大幅提升至94%。该策略不仅显著提高了反应效率和能量经济性,而且有效缓解了催化剂积碳问题。研究揭示了TS-1中氧空位对活化氧气生成活性氧物种(ROS)的关键作用,并证明了该催化剂体系对其他聚烯烃(LLDPE, PP)及实际混合塑料废弃物同样具有优异的催化普适性。此外,通过空气焙烧和氢气还原的组合再生策略,可有效恢复催化剂的活性,展示了良好的应用潜力。

04、图文解析

研究提出的三步梯度温度法如图1所示:I. 140°C预处理1小时,使HDPE充分溶解分散于水中;II. 快速升温至200°C并保持2小时,利用高温引发初始自由基的生成;III. 降温至140°C并反应9小时,在确保反应效率的同时最大限度减少积碳。优化结果表明,此条件(140-200-140°C)下液体收率最高(94%),催化剂积碳量低于恒温反应。

通过FTIR, 1H/13C NMR, HR-MS等表征确认如图2所示,液体产物主要为一系列直链二羧酸(C4-C14)。机理研究表明,TS-1中的氧空位能够有效活化氧气产生O2-•等活性氧物种,攻击PE链上的C-H键引发烷基自由基,进而通过过氧化物路径最终断裂生成二羧酸。对照实验证明,TS-1的催化作用和氧气参与至关重要。

催化剂循环使用后活性下降,表征发现失活主要源于表面有机物吸附和积碳如图3所示。经500°C空气焙烧可去除大部分积碳,使催化剂颜色恢复白色,FTIR特征峰复原。进一步在H2气氛下还原处理后,催化活性可恢复至初始水平的93%(液体收率)。该再生策略为催化剂的循环使用提供了可行方案。

该催化剂体系成功应用于LLDPE、PP等其他聚烯烃,以及HDPE/LLDPE/LDPE/PP混合塑料和实际塑料废弃物(如SF快递袋、白色塑料袋)如图4所示。对于混合塑料,液体收率仍能达到83%,且产物同样以二羧酸为主,证明了该方法对复杂、未严格分拣的实际废塑料具有处理潜力。

05、本文所用设备

黄垒老师课题组在实验中所用磁力搅拌反应釜由科幂仪器提供,论文中也特别提到安徽科幂仪器有限公司,在此非常感谢老师对科幂仪器的选择和认可。

返回新闻 →

我们将尽快与您取得联系